ヒロイン・圭子は、「動物マニアの新米巡査」。幼少期から動物に対しての異常な興味と天才的な記憶・考察力を発揮、大学では獣医学を専攻していた。動物についての広く深い知識はもとより、飼育法や治療にも詳しく、生物学やアニマルセラピーなどにも精通する“動物マニア”。しかし、その深い愛情は動物にのみ注がれ、基本的に人や事件そのものにはあまり興味はない。そんな圭子を演じるのは、映画「ハルチカ」（２０１７年３月４日公開）、映画「銀魂」（２０１７年７月１４日公開）、映画「斉木楠雄のΨ難」（２０１７年１０月２１日公開）などに出演、女優としての今後が今、最も期待されている橋本環奈。橋本がテレビドラマでヒロインを務めるのは今回が初めて。また、渡部と橋本は、今回が初共演となる。

　キャリアや年齢差（渡部篤郎４９歳、橋本環奈１８歳／３１歳差）のある２人が、どんなコンビぶりを見せてくれるのか、楽しみだ。なお、橋本は圭子を演じるにあたり髪を切るが、この模様を６月６日（火）に「ＬＩＮＥ　ＬＩＶＥ」で生中継する予定となっており、こちらにも注目が集まる。

　渡部、橋本の他にも、「警視庁いきもの係」には、若手注目株や実力派俳優がずらりとそろう。須藤の後輩で、捜査一課時代には須藤とコンビを組んでいた警視庁捜査一課所属の巡査部長・石松和夫（いしまつ・かずお／３３歳）に三浦翔平。須藤の元同僚で上昇志向が強く、窓際部署に左遷された須藤を軽んじている警視庁捜査一課所属の係長にして警部・日塔始（にっとう・はじめ／４２歳）に長谷川朝晴。一見、ギャル風の見た目だが、意外な洞察力を持ち合わせている警察博物館の受付嬢・三笠弥生（みかさ・やよい／２３歳）に石川恋。定年退職した元刑事で、現場経験のない圭子に事件捜査に関するアドバイスを送る二出川昭吉（にでがわ・しょうきち／６８歳）にでんでん。日塔、石松のもとで働く警視庁捜査一課所属の巡査・桜井薫（さくらい・かおる／２８歳）に清原翔。須藤の元上司であり、ある考えのもと須藤を「警視庁いきもの係」に異動させた警視庁捜査一課管理官（警視）・鬼頭勉（きとう・つとむ／５５歳）に寺島進。「警視庁いきもの係」で唯一の事務担当職員として働き、何かと須藤たちを気遣う警視庁総務部総務課・事務担当職員・田丸弘子（たまる・ひろこ／５２歳）に浅野温子。そして、第１話で圭子に助けられ、その後、総務課の飼い猫となったナオミ（なおみ／？歳）には、映画「高台家の人々」（２０１６年６月４日公開）でも存在感を示したスター猫のティティ（猫種：スコティッシュフォールド）。確かな演技力を持つ、さまざまな年代の俳優陣が脇を固めることで、このドラマにさらなる奥行きや幅を与えることは間違いない。

　また、上述した豪華キャスト陣の他にも、毎回さまざまな動物たちがゲスト主役として出演するのも「警視庁いきもの係」の魅力の一つ。レギュラー出演するスコティッシュフォールドのティティをはじめ、第１話のゲスト主役としてジュウシマツ（小鳥）、第２話のゲスト主役としてペンギン、他にもヤギ、フクロウ、リスザルなどが出演。犬や猫といったポピュラーな動物だけではなく、バラエティーに富んだ動物たちが数多く出演する点に注目が集まる。しかも、それぞれの動物特有の生態などが、事件解決の鍵を握っているため、須藤と圭子が事件の謎解きをしていく様子を見ながら、自然と動物たちに関する蘊蓄（うんちく）を学ぶことができるという仕組みだ。